Viveu no Brasil com o marido - o poeta Paulino de Oliveira, que foi cônsul de Portugal em São Paulo - de 1911 a 1914; lá exerceu as actividades de professora e escritora, tendo alguns dos seus livros sido adoptados em escolas brasileiras.
Mas não foi só nesta área que Ana de Castro Osório se distinguiu; tendo nascido durante a Monarquia, lutou pelos ideais republicanos e também pela defesa dos direitos das mulheres, tendo fundado a Liga Republicana da Mulheres Portuguesas, e sido sub-inspectora do Trabalho Feminino. Escreveu livros sobre os problemas das mulheres da sua época.
Foram-lhe atribuídas as condecorações da Ordem de Santiago, que não aceitou, e a Ordem de Mérito Agrícola e Industrial.
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